A Biblioteca do Seminário dos Olivais ocupa o centro do edificado desta casa de formação. Não há registo da sua abertura, mas as actuais instalações datam de 1952. No núcleo principal da biblioteca, uma sala de dois pisos em forma de galeria com ligação entre si por uma escada em caracol e sob o olhar de uma imagem de S. Tomás de Aquino, é possível cultivar o conhecimento e o estudo num amplo espaço de leitura, com muita luz natural graças às enormes janelas viradas a oriente. Até ao surgimento da Biblioteca João Paulo II da Universidade Católica Portuguesa, a Biblioteca dos Olivais era a referência para consulta de obras teológicas.

O acervo bibliográfico é vasto, abundando as temáticas da Teologia e Religião, principalmente direccionadas ao estudo dos alunos que frequentam o Seminário.* Nos cerca de 50 mil volumes, existem algumas obras datadas do século XVII, como as Chronicas da Ordem dos Frades Menores de Frei Marcos de Lisboa. Este acervo, cujo catálogo está disponível para consulta online, conta com uma grande colecção de periódicos históricos, como o semanário L’Osservatore Romano desde 1972 encadernado em livros com meio metro de altura, ou revistas de âmbito académico de estudo bíblico e teológico.

O processo de catalogação informática dos livros foi iniciado há cerca de 20 anos, num processo paulatino. O catálogo está acessível aqui.

Na sua maioria, o acervo da Biblioteca do Seminário é fruto de generosas doações de benfeitores e editoras ou heranças de padres falecidos. Um exemplo disso é o espólio do Pe. José Ferreira, um formador dos Seminários Patriarcais entre os anos 1953 e 2001 e grande impulsionador do movimento litúrgico no nosso país.

Vários pólos conservam algumas temáticas ou colecções específicas (por exemplo, o Arquivo Histórico, com um considerável acervo de obras anteriores a 1914, cujas principais temáticas são História da Igreja, Teologia e Direito Canónico).

*O acesso também está disponível a outros interessados externos, mediante averiguação de disponibilidade dos responsáveis superiores do Seminário.